近日，我所催化國家重點實驗室二維材料化學與能源應用研究組（508組）吳忠帥研究員團隊與理論催化創新特區研究組（05T8組）肖建平研究員團隊合作，在電催化水氧化催化劑設計和機理解析研究方面取得新進展。合作團隊發展了Rh摻雜和RuO2表面氧空位的協同新策略，實現酸性水氧化過程的高效穩定催化轉化，并揭示了晶格氧介導—氧空位反應機制（LOM-OVSM）。
電催化析氧反應（OER）作為水分解過程的關鍵半反應，在質子交換膜水電解制氫技術中具有重要作用。目前，酸性水氧化面臨的挑戰是催化劑（RuO2、IrO2）催化活性和穩定性的平衡，以及催化機理吸附演化機制（AEM）的理論熱力學活性限制和晶格氧介導機制（LOM）活性中心金屬過度氧化導致較低耐溶解性。
本工作中，研究團隊以RuO2催化劑為研究對象，提出了Rh摻雜和RuO2表面氧空位的協同策略構建Ru-O-Rh活性位點，同時優化了本征活性和穩定性，實現了在10 mA cm-2電流密度時的過電位為161 mV，在50 mA cm-2電流密度運行工作700 h后仍能保持99.2%的電化學活性。此外，研究團隊進一步通過準原位/原位表征證明了可逆氧物種的循環過程，以實現增強的活性和穩定性。理論計算研究基于Rh-RuO2催化模型篩選吸附演化機制（AEM）、晶格氧介導—氧空位機制（LOM-OVSM），以及晶格氧介導—單金屬位點機制（LOM-SMSM）催化過程，揭示了富含氧空位的Ru-O-Rh位點誘導LOM-OVSM最優反應路徑，打破了傳統AEM的熱力學能壘限制。該工作揭示了電化學酸性水氧化的晶格氧介導—氧空位機制，為設計高性能酸性OER催化劑和深入的機理分析提供新的思路，并為質子交換膜電解水制氫的實際應用提供參考。
相關研究成果以“Unraveling oxygen vacancy site mechanism of Rh-doped RuO2 catalyst for long-lasting acidic water oxidation”為題，于近日發表在《自然—通訊》（Nature Communications）上。該工作的第一作者是我所508組博士研究生王一和05T8組聯合培養博士研究生楊榮。以上工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、榆林創新院人工智能科技專項、中科院潔凈能源創新研究院合作基金等項目的資助。（文/圖 王一）
