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  • 我所利用固體核磁共振技術揭示金屬氧化物催化合成氣轉化中的雙活性位點協同作用機制


      近日,我所催化基礎國家重點實驗室固體核磁共振及前沿應用研究組(510組)侯廣進研究員團隊利用固體核磁共振(NMR)技術在尖晶石相ZnAl2O4催化合成氣轉化反應機理研究中取得新進展,在原子水平上揭示了雙活性位點的協同作用機制。

      合成氣催化轉化是高效利用煤炭及其他碳資源的重要途徑。近幾年,由金屬氧化物和分子篩(OXZEO)組成的雙功能復合催化劑催化合成氣轉化已發展成為合成氣直接高效轉化重要技術路線。然而,該反應過程的催化效率仍需進一步提高,這將依賴于對催化劑—反應的構效關系有進一步深入的認識,尤其是合成氣在金屬氧化物組分上的活化和轉化過程。團隊在前期的研究工作中,利用高分辨固體核磁共振技術探究了金屬氧化物的表界面微觀結構(Anal. Chem.,2021;ACS Cent. Sci.,2022;J. Am. Chem. Soc.,2022),分子篩酸性位結構(ACS Catal.,2022;J. Am. Chem. Soc.,2022;J. Phys. Chem. Lett.,2021)和孔道限域效應(J. Phys. Chem. Lett.,2021;ACS Catal.,2022),以及合成氣催化轉化的反應機制(Angew. Chem.,2020;J. Energy Chem.,2022;J. Am. Chem. Soc.,2022;Nat. Catal.,2022)。

      本工作中,研究人員首先利用原位固體NMR方法觀測了尖晶石ZnAl2O4催化合成氣轉化的反應歷程,揭示了反應在低溫區間遵循甲酸鹽—甲氧基到甲醇的反應路徑。通過一系列多核、多維相關固體NMR技術,研究人員在原子水平上確定了四配位鋁羥基和配位不飽和鋅組成的協同活性中心結構(-AlIV-OH···ZnIII-),進而詳細地闡述了合成氣轉化過程中反應中間體、表面活性位點及主客體相互作用的動態演化過程,最終明確了ZnAl2O4表面雙活性位點協同催化合成氣轉化機理。

      相關研究成果以“Synergistic Interplay of Dual Active Sites on Spinel ZnAl2Ofor Syngas Conversion”為題,于近日在線發表在《化學》(Chem)上。該工作的共同第一作者是我所510組博士研究生韓巧和高攀副研究員。上述工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、遼寧省興遼英才計劃、國家博士后創新人才支持計劃、中國博士后科學基金、我所創新基金等項目的資助。(文/圖 韓巧、高攀)

      文章鏈接:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.01.004

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